克日，Science Bulletin杂志在线揭晓了旋乐吧spin8微纳光电子学研究院苏陈良教授团队的研究效果，该研究团队以钾掺杂聚合物氮化碳为半导体光催化剂，在光引发下使用光生空穴氧化活化甲醇天生甲醛，并以眯为甲醛的捕获剂，举行[3+1]缩合反应，天生二亚胺中心体。该中心体与烯醇原位爆发[4+2]环加成反应构建了六元杂环中心体，并与还原端爆发的活性氧爆发氧化芳构化反应，获得目的嘧啶类分子（图1）。

图1、(a)半导体光氧化还原催化机制。(b)差别光催化剂的光催化活性:盐酸苄脒 (0.9 mmol)、4-乙酰吡啶 (0.3 mmol)，光催化剂 (15 mg) 和K2CO3 (1.5 mmol)，在5.0 mL的MeOH中，在空气中反应24小时。(c)光催化剂循环稳固性测试。

研究职员在机理研究时，发明产品在前五小时天生速率高且并未视察到甲醛分子的累积；在五个小时之后，产品天生速率趋于平稳，甲醛分子快速累积。上述征象证实了甲醇被氧化天生甲醛，并在初始阶段被快速消耗天生产品。差别气氛的比照实验证实了氧气的主要性，进一步当直接使用(HCHO)n并在N2气氛时，视察到了二亚胺中心体与烯醇的[4+2]产品后续转换的8和9副产品，间接证实了中心体C的保存（图2）。

图2、(a)产品产率和HCHO的消耗率。(b)活性物种猝灭实验。(c)提出的反应机制。

进一步的实验研究批注该多组分环化战略具有官能团兼容性优异、底物普适性较高、催化剂稳固性高等优点，且适用于氘代嘧啶类分子的合成？思豆婺５牧鞫喙夂铣裳橹ち烁靡斓目煞糯笮院褪视眯。该研究批注晰半导体光催化剂在以甲醇为C1合成子的重大分子构建中具显著优势，为未来人工光合成重大生物活性分子涤讪了基础。

研究详情请见原文：

Heterogeneous photocatalytic methanol oxidation coupled with oxygen reduction toward pyrimidines synthesis。https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.06.006

巫洪儒副研究员为第一作者，苏陈良教授为唯一通讯作者，旋乐吧spin8为唯一通讯单位。